03到04赛季，对于阿森纳来说，亨利已经是前场神一般的存在，即便当时阿森纳麾下已有博格坎普、皮雷斯、永贝里等一众前场巨星，但亨利一人便可以承担起球队整条攻击线的火力输出。作为一名顶级攻击手，亨利能够在前场的各个位置向对方球门发起冲击，既能够在高速中完成大力远射，也能用禁区内用各种射门方式一剑封喉。在最巅峰时期亨利的带领下，阿森纳全赛季更是进入了独孤求败的状态。整个赛季里，阿森纳一路高歌猛进，大杀四方，38场联赛比赛26胜12平0负保持不败，赛季狂取90分，领先第二名的切尔西达11分之多。赛季结束，阿森纳以惊人的联赛不败之身夺得英超冠军，这在英格兰本土联赛中超过整整100年都没有球队能做到记录。全赛季亨利在各项赛事共攻入39粒进球，凭借如此出色的表现力再度当选英格兰双料足球先生，同时成为2004年世界足球先生亚军、英超最佳射手、英超最佳阵容、英超最佳球员、欧洲金靴奖、世界足球先生赢球奖，亨利的声望在此期间达到顶峰。
时间来到04到05赛季，阿森纳这支无敌之师又完成了横跨三个赛季的49场不败壮举。当赛季亨利继续保持着极高的进球效率，各项比赛攻入31球，成为欧洲最强射手之一，并与比利亚雷亚尔的弗兰共享欧洲金靴奖，亨利也成为当今足球历史上唯一一个能完成在欧洲金靴奖两连霸的球员。遗憾的是当赛季阿森纳却卫冕失败，最终只保住了足总杯冠军。值得一提的是，在赛季中段的时候，枪手队长维埃拉意外离队，亨利由此开始担负起球队队长的重责，开始带领新人辈出的阿森纳前进。
新赛季开赛，随着维埃拉的离开，博格坎普的老去，皮雷和永贝里的不再巅峰，当时的阿森纳在联赛中只能堪堪保住第四。而这一切也要归功于一个人，那就是亨利。当赛季欧冠小组赛，亨利在对阵布拉格斯巴达的比赛中梅开二度，从而打破球队传奇名宿伊恩赖特所保持185粒进球的旧纪录，成为阿森纳历史上进球最多的球员、阿森纳英超进球最多的球员。之后，亨利为阿森纳出战欧洲赛事达到70场，超过前队长希曼的69次，成为枪手队史出战欧洲赛事最多的球员。作为海布里国王，亨利率领阿森纳全队在欧冠决赛夜挑战当时不可一世的梦二队。不过那年的欧冠决赛对于亨利和阿森纳的球迷们来说，永远是刻骨铭心的失败。整个05到06赛季，亨利以联赛32场27粒进球的数据再次成为英超联赛金靴，个人第四次夺得此殊荣，同时被提名为英格兰足球先生。
随着欧冠失利和同年夏天世界杯决赛的失利，亨利的状态一下戛然而止。可能是疲惫，也可能是年龄增大，在2006年的夏天之后，海布里之王再也没有回到巅峰状态。06到07赛季，亨利伤病连连，当赛季仅仅为阿森纳上阵17场比赛射入10球。当时的亨利曾无数次反省过自己，如果自己坚持留在阿森纳，是否会影响球队后续的发展。毕竟因为亨利的存在，初出茅庐但状态火热的范佩西一直在替补席上未能当上首发中锋。对于亨利来说，阿森纳就是他的最爱，是枪手让他成为了一个世界超一流的球星。所以选择离开阿森纳对于亨利来说的确是一个非常艰难的决定。尽管亨利多次强调希望永远留在阿森纳，但在球队健康发展的大前提下，他只能无可奈何的选择离开。
从1999年的尤文图斯转会加盟阿森纳的8年期间，亨利共为球队出场369次，打入惊人的226球，另有82次助攻。海布里国王帮助阿森纳利夺两次英超冠军，三次足总杯冠军。但令人唏嘘的是在维埃拉走后亨利成为队长的这期间，他再也没有为阿森纳赢得一座冠军奖杯，这不得不说是这位传奇射手的一大遗憾。而在2007年夏天，巴萨官方正式宣布球队以2400万欧元的身价签下阿森纳队长亨利。之所以选择巴萨，是因为从团队荣誉的角度来说，亨利巨成为当时世界上最成功的球员，只差一座欧冠奖杯。
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